本發明專利技術涉及一種燃料元件燃耗測量中的鈾與稀土元素的分離方法，依次包括：一、燃料元件樣品中，加去離子水、濃鹽酸、濃硝酸和氫氟酸，然后進行微波加熱，使樣品充分溶解；二、加入高氯酸，進行加熱，直至樣品溶液產生的白煙消失；再加入硝酸，加熱使之完全溶解；三、加入pH調節液；四、依次通過高效液相色譜儀的兩根色譜柱；五、用淋洗液E1淋洗第一根色譜柱；用淋洗液E2、E3、E4依次淋洗第二根色譜柱。本發明專利技術所取燃料元件樣品最少可達0.01g，取樣量比以前大大減少，大大降低了人員受照劑量。本發明專利技術全過程可以在1～2小時內完成。本發明專利技術使用了高效液相色譜分離方法，大大提高了所需組分收集的準確性和純度。
【技術實現步驟摘要】
本專利技術涉及，特別是涉及一種實現鈾、稀土元素在輻照后元件樣品復雜基體中的高效分離，并獲得滿足熱電離質譜測量要求的鈾、稀土元素溶液的燃料元件燃耗測量中的鈾與稀土元素的分離方法。
技術介紹
燃耗測定的方法很多，按是否破壞燃料元件可分為破壞法和非破壞法。破壞法主要有質譜法和放化法，它們都是絕對測量方法，較為可靠和準確。非破壞法主要是Y譜掃描法，方法簡單快速，但該方法為相對測量方法，其準確度不高。在破壞法中，質譜法的精密度高、準確度好，常為其他方法提供校正數據。質譜法按測量方式又分為鈾同位素豐度比值 法和燃耗監測核素含量測定法。其中，以裂變產物148Nd和145+146Nd為燃耗監測核素，可以測定各種燃耗深度的燃料元件，是一種比較理想的方法，簡稱釹法。但是該方法也存在不足，經過輻照的燃料元件樣品的放射性強度很大，以及同量異位素的干擾，樣品須預先進行化學分離，得到純的鈾和釹，并制成符合質譜測定要求的樣品后，才能由質譜法進行同位素豐度測定。所以，樣品消解、化學分離等質譜測定前化學處理過程是釹法測定核燃料燃耗的一個關鍵步驟，它直接關系到所測數據的可靠性。目前國內只有中國核動力研究設計院和中國原子能研究院有能力開展燃耗測定工作。中國核動力研究設計院先后成功進行了 6X6燃料元件、196燃料元件、6061鋁包殼燃料元件、4X4燃料元件的燃耗測定工作。中國原子能院也曾進行了 49-2堆和秦山核電站等燃料元件的燃耗分析工作。在以上燃耗測定工作中兩家都采用釹法，在質譜測定前化學處理方法上各有不同。國外公開發表的燃耗測定文獻較少。美國材料試驗學會出臺了燃耗測定標準方法ASTM E321-96，此外，日本原子能研究院、比利時及阿根廷都發表了各自鈾和釹的分離方法。國內外釹法測定燃耗的化學分離方法都主要采用了離子交換和萃取色層方法。這些方法操作步驟繁瑣、費時，基本上是手工操作，所需樣品較多，人員受照劑量較高。因此，亟需提供一種改進化學分離工藝，簡便、高效的燃料元件燃耗測量中的鈾與稀土元素的分離方法。
技術實現思路
本專利技術要解決的技術問題是提供一種實現鈾、稀土元素在輻照后元件樣品復雜基體中的高效分離，并獲得滿足熱電離質譜測量要求的鈾、稀土元素溶液的燃料元件燃耗測量中的鈾與稀土元素的分離方法。為解決上述技術問題，本專利技術，依次包括以下步驟第一步、在IOmg IOOmg燃料元件樣品中，加去離子水ImL 3mL、濃度為12mol/L的濃鹽酸ImL 3mL、濃度為15mol/L濃硝酸ImL 3mL和濃度為23mol/L的氫氟酸ImL 3mL，然后進行微波加熱，使樣品充分溶解，得到樣品溶液；第二步、在樣品溶液中，加入ImL 5mL的濃度為12mol/L的高氯酸，進行加熱，樣品溶液產生白煙，繼續加熱，直至樣品溶液產生的白煙消失；然后再加入5mL IOmL的濃度為O. I 2. Omol/L的硝酸,加熱使之完全溶解,得到去除氟后的樣品溶液；第三步、稱取3mg 30mg的去除氟后的樣品溶液,加入O. 3mL 3mL的pH調節液，得到PH調節后的樣品溶液；第四步、使pH調節后的樣品溶液依次通過高效液相色譜儀的兩根色譜柱，鈾保留在第一根色譜柱上，稀土元素保留在第二根色譜柱上；第五步、用淋洗液El淋洗第一根色譜柱，得到鈾溶液；用淋洗液E2、E3、E4依次淋洗第二根色譜柱，得到各稀土元素溶液。 pH調節液的制備方法為將濃度為O. lmol/L O. 5mol/L的乳酸3EmL、濃度為O. 08mol/L O. 50mol/L的氨水EmL、質量百分比為1% 5%的乙腈2EmL混合,并用水稀釋至 120EmL。淋洗液El的制備方法為將濃度為O.Olmol/L O.lOmol/L乳酸3AmL、濃度為0. 01mol/L 0. IOmoI/L的氨水AmL、質量百分比為I % 5%乙腈15AmL混合，并用水稀釋至 700AmL。淋洗液E2的制備方法為將濃度為0. 005mol/L 0. 05mol/L的辛烷磺酸25BmL、質量百分比位1% 5%的乙腈BmL混合,并用水稀釋至50BmL。淋洗液E3的制備方法為將濃度為0. 01mol/L 0. lmol/L的乳酸3CmL、0. Olmol/L 0. 05mol/L的氨水CmL、0. 001mol/L 0. 005mol/L的辛烷磺酸70CmL、質量百分比為1% 5%的乙腈15CmL混合，并用水稀釋至700CmL。淋洗液E4的制備方法為將濃度為0. 10mol/L 0. 50mol/L的乳酸3DmL、0. 05mol/L 0. 50mol/L的氨水DmL、0. 001mol/L 0. 005mol/L的辛烷磺酸12DmL、質量百分比為1% 5%的乙腈2DmL混合，并用水稀釋至120DmL。色譜分離過程的所使用的柱后衍生液為濃度為0. 8X ΙθΛιοΙ/L 3X l(T4mol/L的偶氮胂III。色譜柱為C18色譜柱。用淋洗液E2、E3、E4依次淋洗第二根色譜柱，得到各稀土元素溶液依次包括，用淋洗液E2淋洗第二根色譜柱I分鐘；用淋洗液E3淋洗第二根色譜柱5分鐘；用淋洗液E3與淋洗液E4的體積比為80 20 70 30的淋洗液淋洗第二根色譜柱35分鐘；用淋洗液E3與淋洗液E4的體積比為30 70 40 60的淋洗液淋洗第二根色譜柱15分鐘；用淋洗液E4淋洗第二根色譜柱I分鐘；得到鑭、鋪、鐠、釹、矩、钷、衫元素的溶液。國內外以前測定燃耗時，取樣量一般都在Ig以上，甚至高達28g，導致工作人員受照劑量大，防護設施要求嚴格，樣品溶解時間長。本專利技術所取燃料元件樣品一般在0. 05g左右，最少可達O.Olg，取樣量比以前的方法大大減少。這不僅大大降低了人員受照劑量，使溶解更加容易，而且使燃料元件燃耗的微區分析成為可能。本專利技術采用微波消解、高效液相色譜分離技術，一個燃耗樣品的化學處理全過程可以在I 2小時內完成，而國內其他方法一般采取離子交換和萃取色層分離法，完成一個樣品的分離工作約需兩天時間。本專利技術創造性地使用了高效液相色譜分離方法，大大提高了所需組分收集的準確性和純度。對實際燃料樣品中的鈾和釹進行分離，總稀土與鈾峰之間間隔寬，釹與相鄰稀土元素分離度高，達到基線分離，樣品接收的時機很容易掌握。實驗結果見圖I和圖2。附圖說明圖I為本專利技術所提供的中的鈾與總稀土的色譜分離圖。圖2為本專利技術所提供的中的稀土各元素的色譜分離圖。具體實施方式下面結合附圖和實施例對本專利技術作進一步詳細的說明。實施例一第一步、在50mg燃料元件樣品中，加去離子水lmL、濃度為12mol/L的濃鹽酸lmL、濃度為15mol/L濃硝酸ImL和濃度為23mol/L的氫氟酸ImL,然后進行微波加熱,使樣品充分溶解，得到樣品溶液；第二步、在樣品溶液中，加入5mL的濃度為12mol/L的高氯酸，進行加熱，樣品溶液產生白煙，繼續加熱，直至樣品溶液產生的白煙消失；然后再加入5mL的濃度為O. 75mol/L的硝酸，加熱使之完全溶解，得到去除氟后的樣品溶液；第三步、稱取5mg的去除氟后的樣品溶液,加入O. 5mL的pH調節液,得到pH調節后的樣品溶液；pH調節液的制備方法為將濃度為O. 3mol/L的乳酸24mL、濃度為O. 12mol/L的氨水8mL、質量百分比為2%的本文檔來自技高網...
【技術保護點】
一種燃料元件燃耗測量中的鈾與稀土元素的分離方法，依次包括以下步驟：第一步、在10mg～100mg燃料元件樣品中，加去離子水1mL～3mL、濃度為12mol/L的濃鹽酸1mL～3mL、濃度為15mol/L濃硝酸1mL～3mL和濃度為23mol/L的氫氟酸1mL～3mL，然后進行微波加熱，使樣品充分溶解，得到樣品溶液；第二步、在樣品溶液中，加入1mL～5mL的濃度為12mol/L的高氯酸，進行加熱，樣品溶液產生白煙，繼續加熱，直至樣品溶液產生的白煙消失；然后再加入5mL～10mL的濃度為0.1mol/L～2.0mol/L的硝酸，加熱使之完全溶解，得到去除氟后的樣品溶液；第三步、稱取3mg～30mg的去除氟后的樣品溶液，加入0.3mL～3mL的pH調節液，得到pH調節后的樣品溶液；第四步、使pH調節后的樣品溶液依次通過高效液相色譜儀的兩根色譜柱，鈾保留在第一根色譜柱上，稀土元素保留在第二根色譜柱上；第五步、用淋洗液E1淋洗第一根色譜柱，得到鈾溶液；用淋洗液E2、E3、E4依次淋洗第二根色譜柱，得到各稀土元素溶液。
【技術特征摘要】
1.一種燃料元件燃耗測量中的鈾與稀土元素的分離方法，依次包括以下步驟 第一步、在IOmg IOOmg燃料元件樣品中，加去離子水ImL 3mL、濃度為12mol/L的濃鹽酸ImL 3mL、濃度為15mol/L濃硝酸ImL 3mL和濃度為23mol/L的氫氟酸ImL 3mL，然后進行微波加熱，使樣品充分溶解，得到樣品溶液； 第二步、在樣品溶液中，加入ImL 5mL的濃度為12mol/L的高氯酸，進行加熱，樣品溶液產生白煙，繼續加熱，直至樣品溶液產生的白煙消失；然后再加入5mL IOmL的濃度為O. lmol/L 2. Omol/L的硝酸，加熱使之完全溶解，得到去除氟后的樣品溶液； 第三步、稱取3mg 30mg的去除氟后的樣品溶液,加入O. 3mL 3mL的pH調節液,得到pH調節后的樣品溶液； 第四步、使PH調節后的樣品溶液依次通過高效液相色譜儀的兩根色譜柱，鈾保留在第一根色譜柱上，稀土元素保留在第二根色譜柱上； 第五步、用淋洗液El淋洗第一根色譜柱，得到鈾溶液；用淋洗液E2、E3、E4依次淋洗第二根色譜柱，得到各稀土元素溶液。2.根據權利要求I所述的一種燃料元件燃耗測量中的鈾與稀土元素的分離方法，其特征在于pH調節液的制備方法為將濃度為O. lmol/L O. 5mol/L的乳酸3EmL、濃度為O. 08 O. 50mol/L的氨水EmL、質量百分比為I 5 %的乙腈2EmL混合，并用水稀釋至120EmLo3.根據權利要求I所述的一種燃料元件燃耗測量中的鈾與稀土元素的分離方法，其特征在于淋洗液El的制備方法為將濃度為O. 01mol/L 0. 10mol/L乳酸3AmL、濃度為0. 01mol/L 0. 10mol/L的氨水AmL、質量百分比為I % 5%乙腈15AmL混合，并用水稀釋至 700AmL。4.根據權利要求I所述的一種燃料元件燃耗測量中的鈾與稀土元素的分離方法，其特征在于淋洗液E2的制備方法為將濃度為0. 005...
【專利技術屬性】
技術研發人員：張勁松，張良萬，陳云明，黃立娟，胡銀，魯業明，梁幫宏，楊彬，
申請(專利權)人：中國核動力研究設計院，
類型：發明
國別省市：
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