本發(fā)明專利技術(shù)涉及由SiO2、Al2O3、以及CaO，或由SiO2、Al2O3、CaO以及SrO，或由SiO2、Al2O3以及La2O3組成的玻璃陶瓷組合物。本發(fā)明專利技術(shù)還涉及使用所述組合物的至少兩個(gè)零件的組裝方法以及組件，并且涉及通過(guò)所述方法獲得的接頭以及組件。本發(fā)明專利技術(shù)進(jìn)一步涉及包括所述接頭或所述組件的高溫電解池（EHT）或固態(tài)氧化物燃料電池。
【技術(shù)實(shí)現(xiàn)步驟摘要】
【國(guó)外來(lái)華專利技術(shù)】
本專利技術(shù)涉及玻璃陶瓷玻璃組合物，并且更具體地涉及用于在高溫下(例如600至1，000°C，尤其在700至900°C)操作的設(shè)備、裝置的襯墊、密封件的玻璃陶瓷玻璃組合物。更具體地，本專利技術(shù)涉及用于包括單元電池堆疊的高溫電解池(HTE)或高溫燃料電池(S0FC或固體氧化物燃料電池)的襯墊、密封件的玻璃組合物。本專利技術(shù)還涉及組裝使用所述玻璃組合物的至少兩個(gè)零件的方法。這些零件尤其是進(jìn)入高溫電解池(HTE)或高溫燃料電池(S0FC或固體氧化物燃料電池)結(jié)構(gòu)的零件。因此，本專利技術(shù)的
通常可以定義為玻璃襯墊，其功能是在高溫下在其中輸送流體的設(shè)備、裝置的不同區(qū)室之間提供密封。更具體地，本專利技術(shù)的
是在不·同區(qū)室之間確保密封的玻璃襯墊，其中在高溫電解池或高溫燃料電池，尤其包括通常在600-1, 000°C之間、更具體地在700°C -900°C之間操作的單元電池堆疊的那些中的所述不同區(qū)室中運(yùn)輸和產(chǎn)生氣體。這些襯墊通常放置與陶瓷和/或金屬相接觸。
技術(shù)介紹
在高溫電解池中，在高溫下由蒸發(fā)的水進(jìn)行水的電解。高溫電解池的作用是根據(jù)以下反應(yīng)將水蒸氣轉(zhuǎn)化為氫氣和氧氣2H20(g) — 2H2+02。這個(gè)反應(yīng)是在電解池的電池中通過(guò)電化學(xué)途徑進(jìn)行的。如圖I所示，每個(gè)單元電池由兩個(gè)電極組成，即陽(yáng)極(I)和陰極(2)，夾層通常處于膜形式的固體電解質(zhì)(3 )。兩個(gè)電極(1，2)是電子導(dǎo)體，而電解質(zhì)(3)是離子導(dǎo)體。該電化學(xué)反應(yīng)在每個(gè)電子導(dǎo)體與離子導(dǎo)體之間的界面處發(fā)生。在陰極(2)上，半反應(yīng)如下2H20+4e_— 2H2+202_ ；而在陽(yáng)極(I)上，半反應(yīng)如下202_ —02+4e_。放置在兩個(gè)電極之間的電解質(zhì)(3 )是在由施加在陽(yáng)極(I)與陰極(2 )之間的電勢(shì)差產(chǎn)生的電場(chǎng)作用下02_離子(4)的遷移位點(diǎn)。如圖2所示，單元反應(yīng)器由具有陽(yáng)極(I)、電解質(zhì)(3)、以及陰極(2)的上述單元電池(5)以及提供電功能、液壓功能以及熱功能的兩個(gè)單極連接器或更確切地兩個(gè)半互連器(6，7)組成。該單元反應(yīng)器稱為模塊。為了增加產(chǎn)生的氫氣和氧氣流量，并且如圖3所示，將數(shù)個(gè)單元模塊堆疊(8)，然后通過(guò)互連器或雙極互連板(9 )將電池(5 )分開。將模塊(8)的組件置于帶有電力供應(yīng)和氣體供應(yīng)(12)的兩個(gè)上互連板(10)與下互連板(11)之間。這又稱為堆疊(圖3)。對(duì)于堆疊存在兩種概念、構(gòu)型、結(jié)構(gòu)-管狀堆疊，其中電池是管狀的，以及-平面堆疊，其中電池是如圖3中的板制造的。在平面結(jié)構(gòu)中，電池和互連器在多個(gè)點(diǎn)處相接觸。堆疊的制造經(jīng)受對(duì)于電池平坦度的精細(xì)公差，從而避免可能導(dǎo)致電池開裂的過(guò)高的接觸壓力以及應(yīng)力的不均勻分布。堆疊中的密封襯墊具有以下目的防止氫氣從陰極泄漏至鄰近的陽(yáng)極，防止氧氣從陽(yáng)極泄漏至鄰近的陰極，防止氫氣向堆疊外部泄漏，以及最終地限制蒸氣從陰極向陽(yáng)極泄漏。在開發(fā)針對(duì)高溫電解(HTE)的堆疊的范圍內(nèi)，并且如圖4所示，因此在平面電解電池(5)之間制造了氣密性襯墊(13)(襯墊、密封件的這種位置、這種構(gòu)型僅僅是襯墊的許多位置和構(gòu)型中的一個(gè)實(shí)例)，其中每一個(gè)由陽(yáng)極/電解質(zhì)/陰極陶瓷三層、以及金屬互連器或互連板(9)組成。應(yīng)當(dāng)指出的是，在圖4中以μ m給出的尺寸僅僅作為舉例給出。·更具體地，一方面在每個(gè)電池(5)的下表面與位于該電池下面的互連板的上半連接器(14)之間、以及另一方面在每個(gè)電池的上表面與位于該電池(5)下面的互連板的下半連接器(15)之間制造襯墊。在700°C至900°C之間，在20至500毫巴的壓差下，這些襯墊(13)通?？梢跃哂行∮?0_3Pa · m3 · s—1的在空氣中的滲漏速率。除了這種密封功能之外，在某些情況下，該襯墊可以具有第二組裝和導(dǎo)電功能。在其他情況下，尤其在HTE的情況下，相當(dāng)需要的是該襯墊不是電導(dǎo)體。對(duì)于某些堆疊結(jié)構(gòu)而言，可以將稱為電池支架的陶瓷零件置于電池與互連器之間；并且然后這些氣密襯墊也需要具有這種電池支持零件。應(yīng)當(dāng)指出的是，前面做出的對(duì)于堆疊以及對(duì)于襯墊排列的說(shuō)明僅僅作為舉例給出。對(duì)于這些堆疊而言存在許多結(jié)構(gòu)，并且對(duì)于襯墊而言也存在許多構(gòu)型，為了簡(jiǎn)化的目的，在此我們將不再對(duì)其詳細(xì)說(shuō)明。本專利技術(shù)具有一般性應(yīng)用，而不考慮堆疊的性質(zhì)、幾何形狀、結(jié)構(gòu)，以及襯墊的構(gòu)型和位置。目前正在研究多種密封方案，即接合劑或陶瓷粘合劑、玻璃或玻璃陶瓷襯墊、金屬壓縮襯墊、云母壓縮襯墊、硬釬焊襯墊以及借助于數(shù)種這些技術(shù)的混合解決方案。這些襯墊應(yīng)當(dāng)有可能在陰極室與外部之間、陽(yáng)極室與外部之間、以及在兩個(gè)室之間提供密封，并且由此避免氣體在兩個(gè)室之間以及向外部泄漏。如前面已經(jīng)說(shuō)明的，在此更具體地我們對(duì)玻璃襯墊感興趣。用于這些襯墊的玻璃可以由簡(jiǎn)單玻璃制造、或由可結(jié)晶玻璃(也稱為玻璃陶瓷)制造、或進(jìn)一步地由這兩種玻璃的混合物制造、或進(jìn)一步地由陶瓷顆粒加入其中的簡(jiǎn)單玻璃制造。用于這些襯墊的多數(shù)玻璃在使用溫度下(即通常地在600°C至1，000°C之間，尤其地700°C至900°C之間，例如850°C)通常發(fā)現(xiàn)處于固體形式。這些襯墊被描述成“硬”襯墊。在這種情況下觀察到的主要限制是配制具有與該接頭的其他元件適配，尤其地與由陶瓷制造的零件適配以及與金屬零件適配的熱膨脹系數(shù)(TEC)的襯墊。就簡(jiǎn)單玻璃而言，文獻(xiàn)中研究了 SiO2-CaO-B2O3-Al2O3組合物，文獻(xiàn)和文獻(xiàn)中描述了 BaO-Al2O3-SiO2(BAS)組合物，并且最后地在文獻(xiàn)中提及了 Li2O-Al2O3-SiO2組合物，但是很難用這些組合物獲得與這些接頭適配的TEC。對(duì)于它們來(lái)說(shuō)，通過(guò)用成核劑以及用特定的加熱處理來(lái)控制玻璃結(jié)晶，玻璃陶瓷玻璃(或更簡(jiǎn)單地玻璃陶瓷)通常顯示具有更多化學(xué)的和機(jī)械的耐受性。這些玻璃陶瓷具有特定的組成，這確保了當(dāng)這些玻璃在它們精加工期間被熔化時(shí)它們是非晶形的，但是在適當(dāng)?shù)臒崽幚碇笏鼈儎t部分地或完全地結(jié)晶。所追求的目標(biāo)是形成結(jié)晶相，平均而言這些結(jié)晶相可以給予襯墊較高的熱膨脹系數(shù)，從而使其在陶瓷/襯墊/金屬或金屬/襯墊/金屬組件將必須經(jīng)受的熱循環(huán)操作期間能夠適應(yīng)膨脹。對(duì)于這些玻璃陶瓷玻璃而言有待控制的參數(shù)是玻璃的配方以及熱循環(huán)，從而設(shè)法形成具有所追求特性的一種或多種結(jié)晶相。已經(jīng)描述了許多玻璃陶瓷玻璃組合物。 因此，在文獻(xiàn)和中提及了包括Si02、Ba0、以及Al2O3、以及可選地Sr0、Ca0、K2O或B2O3的玻璃陶瓷玻璃組合物?；赟i02、BaO, CaO、A1203、B2O3,以及可選地La2O3的玻璃陶瓷玻璃組合物是文獻(xiàn)的主題。文獻(xiàn)中描述了包括Si02、Al203、B203、La203、以及SrO氧化物的玻璃陶瓷玻璃組合物。在文獻(xiàn)中提及了包括Ba0、Ca0、Al203、Si02氧化物、以及可選地Zn0、Pb0、B203或V2O5的玻璃陶瓷玻璃組合物。這類組合物是稱為屬于BCAS家族或BCAS類型的組合物。包括8&0、8203、么1203、5102氧化物的玻璃陶瓷玻璃組合物是文獻(xiàn)的主題。這類組合物是稱為屬于BAS家族或BAS類型的組合物。在文獻(xiàn)中描述了包括Si02、Al203、B203、Mg0氧化物的玻璃陶瓷玻璃組合物。在文獻(xiàn)中提及了包括Si02、BaO, B2O3> Al2O3氧化物、以及可選地Ta205、SrO,CaO、Mg本文檔來(lái)自技高網(wǎng)...
【技術(shù)保護(hù)點(diǎn)】
【技術(shù)特征摘要】
【國(guó)外來(lái)華專利技術(shù)】...
【專利技術(shù)屬性】
技術(shù)研發(fā)人員：埃萊娜·諾內(nèi)特，安德魯·康奈利，希沙姆·赫迪姆，
申請(qǐng)(專利權(quán))人：法國(guó)原子能及替代能源委員會(huì)，
類型：
國(guó)別省市：
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