一種花狀Pd/CeO2三效催化劑的醇水溶劑熱合成方法，屬于Pd/CeO2三效催化劑的制備技術領域。首先利用超聲輔助膜擴散法(UAMR)制備Pd納米粒子，然后利用葡萄糖和丙烯酰胺的醇水溶液，加入Pd納米粒子溶膠和金屬鈰鹽前驅體，采用水-溶劑熱一步制備花狀Pd/CeO2負載型三效催化劑。催化劑具有規整的3D孔結構特點、較高的金屬分散度、同時具有良好的三效催化活性，在機動車尾氣污染排放控制領域具有良好的應用前景。
【技術實現步驟摘要】
本專利技術涉及一種花狀Pd/Ce02三效催化劑的醇水溶劑熱合成方法，屬于Pd/Ce02三效催化劑的制備
技術介紹
科技的進步和工業的發展越來越方便了人們的生活和工作，但其同時也帶來了很大的負面影響，表現最明顯的是對環境的污染嚴重危及人們的生活和工作。目前，汽車尾氣成為大氣污染控制的主要源頭，最為主要的移動污染源，其排放的主要污染物包括CO、N0X、HC，嚴重影響大氣環境質量和人們的工作生活。在汽車尾氣排放控制技術里，三效催化轉化劑是目前最常用也是最有效的處理技術，借助催化作用，可以有效的將CO、NOx, HC等污染物無害化，達到污染物排放控制的目的。在三效催化劑中，催化劑的選擇最為關鍵，目前用于三效催化劑主要為金屬負載型催化劑。貴金屬資源的稀少、汽車數量的快速增加，以及越來越嚴格的法律法規，給三效催化劑產業帶來嚴峻考驗。目前，迫切需要提高三效催化劑性能以及降低三效催化劑成本，CeO2作為三效催化劑的主要功能材料，其受到很大關注，其物理、化學性能對其催化活性有很大影響。本專利技術結合UAMR-水熱/共溶劑熱法制備花狀Pd/CeO2負載型納米三效催化劑，提高了三效催化劑熱穩定性和活性。因其價格低廉、熱穩定性好、催化活性高，同時能夠有效降低貴金屬負載量，具有很好的應用前景。目前，Pd/Ce02負載型催化劑其制備方法有沉淀法、浸潰法、水熱法、溶膠-凝膠法、溶劑熱法等。對于載體CeO2，不同制備方法所得材料具有不同的催化性能。例如C. ff. Sun (C. ff. Sun et al.，J. Phys Chem B, 2006，110，13445-13452)等利用水熱法制備了花狀CeO2，然后利用浸潰法制備了 Ce02/Cu0負載型催化劑，其表現出較好的催化活性和氧化還原性能。R. B. Yu (R. B. Yu et al.，J. Phys Chem C，2008，112，19896-19900)等利用水熱法制備了形貌規整花狀及納米棒CeO2螢石結構，其具有較好的電化學性能。Z. X. Li (Z.X. Li et al，· J.Phys Chem C，2008，112，18405-18411)等首先利用離子液體制備了由粒徑為3. 5nm納米CeO2單元組成球狀CeO2粒子，然后利用浸潰法制備了 Ce02/Cu0負載型催化劑，其表現出較高CO氧化活性，CO完全轉化溫度低于150° C.同時具有較高的比表面積，同時調節反應體系，能夠制備出高比表面積CeO2載體(227m2)。C. Μ. Ho (C. Μ. Ho etal.，Chem Mater, 2005，17，4514-4522)等利用聚乙烯吡咯烷硐(PVP)為模板劑，利用水熱法通過調整反應條件制備了不同形貌多孔納米CeO2結構，同時利用沉淀法制備CeO2作為參比用于CO氧化反應。與沉淀法相比，其結果顯示所制樣品具有較低的起燃溫度和較高的反應速率。H. P. Zhou 等(H. P. Zhou et al, · J. Phys. Chem. C，2008，112，20366-20374)利用模板輔助法合成了不同的納米級CeO2，通過調節模板劑種類和用量制備了 O維CeO2納米晶體，2維納米CeO2多晶結構以及3維介孔結構CeO2,并用于CO氧化反應，結果顯示其具有較低的起燃溫度，同時具有較高的熱穩定性。L.C.Liu等(L.C.Liu et al, . Appl. Catal.B:Environ, 2009, 90，1-9)等利用超聲輔助膜擴散法(UAMR)以及傳統浸潰法制備了 AuRh/Al2O3負載型納米催化劑，用于C3H6還原NO反應.結果顯示，利用UAMR法所制備樣品顯示出較低的起燃溫度和較高的催化活性。根據文獻報道，制備Pd/Ce02々載型催化劑主要采用兩步法，即首先利用不同的方法制備出CeO2載體，然后通過浸潰法制備出負載型催化劑。本專利技術描述的方法是采用UAMR-水熱/共溶劑熱法一步原位制備花狀Pd/Ce02負載型三效催化劑，首先利用UAMR法制備出Pd貴金屬納米粒子溶膠，然后利用UAMR-水熱/共溶劑熱法制備了花狀Pd/Ce02負載型三效催化劑。迄今為止，尚無文獻和專利報道采用UAMR-水熱/共溶劑熱法制備花狀Pd/Ce02負載型三效催化劑。
技術實現思路
本專利技術的目的在于提供一種花狀負載型Pd/Ce02三效催化劑的制備方法。該方法一步制備了具有花狀納米結構的Pd/Ce02三效催化劑，克服了傳統方法步驟多，制備成本高的缺點。 所述的一種花狀負載型Pd/Ce02S效催化劑制備的方法，其特征在于，包括如下步驟(I).首先利用超聲輔助膜擴散法(UAMR)按照CTAB與Pd摩爾比為50:1及NaBH4與Pd摩爾比為30:1制備Pd納米粒子溶膠。(2).將葡萄糖和丙烯酰胺溶解到去離子水中或醇水溶液中，室溫下攪拌至完全溶解，然后加入步驟(I)中的Pd納米粒子溶膠，攪拌I 2h，再加入金屬鈰鹽前驅體，繼續攪拌lh，同時滴加pH調節劑調節pH=10-ll后得到黑黃色凝膠沉淀，將所得沉淀凝膠陳化12h，置于帶有聚四氟乙烯內襯的不銹鋼自壓釜中，于180°C水熱反應6(T72h后，抽濾，用去離子水和無水乙醇洗滌濾出物后，于80°C干燥12 24h.然后置于管式爐中，在氮氣/氬氣流中以TC /min的升溫速率從室溫升至55(T600°C并在該溫度下保持5飛h，自然冷卻至室溫；然后在空氣流中以1°C /min的升溫速率從室溫升至50(T55(TC并在該溫度下保持3. 5^4. Oh,自然冷卻至室溫，即可得到得到一種花狀Pd/Ce02負載型三效催化劑。所述的一種花狀Pd/Ce02々載型三效催化劑制備的方法，其特征在于首先利用超聲輔助膜擴散法(UAMR)制備Pd納米粒子，然后采用水-溶劑熱一步制備花狀Pd/Ce02負載型三效催化劑。所述的一種花狀Pd/Ce02負載型三效催化劑制備的方法，其特征在于葡萄糖丙烯酰胺金屬Ce鹽的摩爾比為(I. 5 4) : (2. 5^3. 2) :1，優選比例為1.9:2.8:1 ;pH調節劑為三乙胺、氨水、二乙烯三胺、四乙基氫氧化銨或二正丁胺等，水-溶劑熱體系的pH值為10-11，Pd納米粒子溶膠的加入量為使得Pd金屬負載量為O. I I. 0wt% ；所述的醇水溶液可以為甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、丁二醇、聚乙二醇等的水溶液，醇/水體積比例為1:1. 5 1:3，優選為5:9。所述的Ce鹽可以是硝酸鈰、草酸鈰、硝酸鈰銨、乙酸鈰、氯化鈰和乙酰丙酮鈰等。本專利技術原料廉價易得，制備過程簡單，反應條件容易控制，產物的形貌和尺寸可控，具有較好的催化活性和熱穩定，同時能夠有效降低貴金屬用量。本專利技術的有益效果是本專利技術制備的花狀Pd/Ce02負載型三效催化劑具有規整的3D孔結構特點、較高的金屬分散度、同時具有良好的三效催化活性，在機動車尾氣污染排放控制領域具有良好的應用前景。附圖說明圖I為所制得Pd/Ce02樣品的XRD譜圖，其中曲線(a)、(b)、(C)分別為實施例I、實施例2、實施例3樣品的XRD譜圖；圖2為所制得的Pd/Ce02樣品的SEM照片，其中圖(a)、(b)、(c)分別為實施例I、實施例2、實施例3樣品的SEM照片。具體實施方式 本文檔來自技高網...
【技術保護點】
一種花狀Pd/CeO2三效催化劑的醇水溶劑熱合成方法，其特征在于，包括如下步驟：（1）.首先利用超聲輔助膜擴散法(UAMR)按照CTAB與Pd摩爾比為50:1及NaBH4與Pd摩爾比為30:1制備Pd納米粒子溶膠；（2）.將葡萄糖和丙烯酰胺溶解到去離子水中或醇水溶液中，室溫下攪拌至完全溶解，然后加入步驟（1）中的Pd納米粒子溶膠，攪拌1～2h，再加入金屬鈰鹽前驅體，繼續攪拌1h，同時滴加pH調節劑調節pH=10？11后得到黑黃色凝膠沉淀，將所得沉淀凝膠陳化12h，置于帶有聚四氟乙烯內襯的不銹鋼自壓釜中，于180℃水熱反應60~72h后，抽濾，用去離子水和無水乙醇洗滌濾出物后，于80℃干燥12~24h.然后置于管式爐中，在氮氣/氬氣流中以1℃/min的升溫速率從室溫升至550~600℃并在該溫度下保持5~6h，自然冷卻至室溫；然后在空氣流中以1℃/min的升溫速率從室溫升至500~550℃并在該溫度下保持3.5~4.0h，自然冷卻至室溫，即可得到得到一種花狀Pd/CeO2負載型三效催化劑。
【技術特征摘要】
【專利技術屬性】
技術研發人員：何洪，展宗城，宋麗云，焦嬌，李金洲，馬東祝，
申請(專利權)人：北京工業大學，
類型：發明
國別省市：
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