【技術實現步驟摘要】
本專利技術屬于二氧化碳資源化利用，涉及一種利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法。
技術介紹
1、近年來人類對化石燃料的依賴導致大氣中co2濃度逐年上漲。為解決這一問題，急需開發高效的co2還原催化劑，傳統固體催化劑容易產生催化點位堵塞導致催化劑失活等問題，而液態金屬催化劑能有效避免此問題。在液態金屬催化劑中，一般活潑金屬元素在液態金屬中的溶解度極低，但是在液態金屬中添加極少量的微量元素都能使液態金屬本身的性質產生巨大變化，不同的活性成分對液態金屬催化劑的影響極大。同時現階段在液態金屬中添加活性微量材料的方法局限于機械研磨法，這樣容易導致活性成分的溶解不完全而影響液態金屬催化劑催化作用。
技術實現思路
1、針對上述存在的問題，本專利技術的目的在于提供一種制備鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳的方法。由于一氧化碳具有可燃性，它可以作為燃料在工業中用于焊接或切割金屬并且在有機合成中可用作還原劑，如在生產甲醇、合成氨、糖類等過程中。同時在冶金工業中，一氧化碳可用于還原金屬氧化物，得到純金屬。因此本專利技術的目的在于提供一種制備鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳產生一氧化碳的方法。本專利技術采用機械球磨合金與熔融合金法相結合的制備方法，增大活性成分的溶解度，使其合金化程度增大，以制備更加均勻的液態金屬催化劑，提高其反應活性。
2、為達此目的，本專利技術采用以下技術方案。
3、一種利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其以鎵基
4、(1)在一定溫度下，將金屬鎵、金屬銦和金屬錫進行熔煉得到鎵銦錫合金；
5、(2)將鈰粉加入到鎵銦錫合金中在密封狀態下，進行球磨混合；
6、(3)將球磨后的混合物在惰性氣氛中進行焙燒，得到所述鎵基液態金屬催化劑。
7、本專利技術中，有機水溶液電解液中電解質的濃度為0.1-0.2mol/l，水的含量為2-3mol/l。
8、本專利技術中，有機溶液電解液中電解質為四丁基六氟磷酸銨，溶劑為n,n-二甲基甲酰胺。
9、本專利技術中，反應前通入二氧化碳的時間為20-40分鐘，通入二氧化碳的流速為20-60ml/min；反應過程中通入二氧化碳的流速為20-60ml/min，以維持二氧化碳飽和狀態。
10、本專利技術中，反應條件為常溫常壓，反應電壓為-1.8～-2.4v。
11、本專利技術中，步驟(1)中，金屬鎵、金屬銦和金屬錫的質量比為68.5:21.5:10，熔煉溫度為200-250℃，熔煉時間為2-4h。
12、本專利技術中，步驟(2)中，以鈰粉和鎵銦錫合金的總質量為100％計，鈰粉的添加量為0.5-3wt％；球磨機的運行頻率為50-70hz，球磨時間為20-40min。
13、本專利技術中，步驟(3)中，惰性氣氛為氮氣，焙燒溫度為500-1300℃，焙燒時間為0.5h-1.5h。
14、相比于步驟(2)球磨后樣品，通過高溫焙燒后的液態金屬依然是非晶態，高溫煅燒并不會從根本上改變其結構，但其內部未溶解的活性元素顆粒較少，焙燒有效地促進了活性顆粒在其液態金屬內部的溶解，使得其電荷傳質阻力減小，催化效率增強。
15、和現有技術相比，本專利技術的有益效果在于：
16、相比于直接熔融球磨后的鎵基液態合金催化劑，本專利技術通過焙燒有效地促進了活性顆粒在其液態金屬內部的溶解，使得其電荷傳質阻力減??；對比焙燒法制備的液態金屬和球磨法制備的液態金屬，焙燒法制備的液態金屬催化性能優于球磨法。
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1.一種利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，其以鎵基液態合金催化劑為工作電極，鉑片電極為對電極，Ag/AgCl電極為參比電極，以有機水溶液為電解液，通入二氧化碳，經過電催化還原制得一氧化碳；其中：鎵基液態合金催化劑的制備方法包括：
2.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，有機水溶液電解液中電解質的濃度為0.1-0.2mol/L，水的含量為2-3mol/L。
3.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，有機溶液電解液中電解質為四丁基六氟磷酸銨，溶劑為N,N-二甲基甲酰胺。
4.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，反應前通入二氧化碳的時間為20-40分鐘，通入二氧化碳的流速為20-60mL/min；反應過程中通入二氧化碳的流速為20-60mL/min，以維持二氧化碳飽和狀態。
5.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化
6.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，步驟（1）中，金屬鎵、金屬銦和金屬錫的質量比為68.5:21.5:10，熔煉溫度為200-250℃，熔煉時間為2-4h。
7.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，步驟（2）中，以鈰粉和鎵銦錫合金的總質量為100%計，鈰粉的添加量為0.5-3wt%；球磨機的運行頻率為50-70Hz，球磨時間為20-40min。
8.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，步驟（3）中，惰性氣氛為氮氣，焙燒溫度為500-1300℃，焙燒時間為0.5h-1.5h。
...【技術特征摘要】
1.一種利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，其以鎵基液態合金催化劑為工作電極，鉑片電極為對電極，ag/agcl電極為參比電極，以有機水溶液為電解液，通入二氧化碳，經過電催化還原制得一氧化碳；其中：鎵基液態合金催化劑的制備方法包括：
2.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，有機水溶液電解液中電解質的濃度為0.1-0.2mol/l，水的含量為2-3mol/l。
3.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，有機溶液電解液中電解質為四丁基六氟磷酸銨，溶劑為n,n-二甲基甲酰胺。
4.根據權利要求1所述的利用鎵基液態合金催化劑電催化還原二氧化碳為一氧化碳的方法，其特征在于，反應前通入二氧化碳的時間為20-40分鐘，通入二氧化碳的流速為20-60ml/min；反應過程中通入二氧化碳的流速為20-60ml/min...
【專利技術屬性】
技術研發人員：張承龍，張銳銳，蔣昕皓，王瑞雪，馬恩，郭小玲，
申請(專利權)人：上海第二工業大學，
類型：發明
國別省市：
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